BMe Kutatói pályázat

Bordács Sándor

 

E-mail cím

Honlap

Linklista

BMe kutatói pályázat - 2010

1. díj

Fizikai Tudományok Doktori Iskola

Fizika Tanszék/Fizika Intézet

Témavezető: Dr. Kézsmárki István

Egzotikus magneto-optikai effektusok kristályos anyagokban

A kutatási téma néhány soros bemutatása

PhD munkám során olyan kristályos vegyületeket kutatok optikai módszerekkel, amelyek mágneses tér hatására nagy mértékben elforgatják a fény polarizációját vagy megváltoztatják a színüket, illetve fényáteresztő képességüket. Ezen új anyagok, melyekben külső mágneses tér segítségével kontrolláltan és nagy sebességgel változtathatók az információt szállító fénynyaláb tulajdonságai, az optikai adattárolás és adatátvitel területén széles körben alkalmazhatók.


A kutatóhely rövid bemutatása

A BME Szilárdtestfizika laboratóriuma kristályok vezetési, mágneses és optikai tulajdonságainak kutatásában szerzett nemzetközi hírnevet. Az anyagokat gyakran extrém körülmények között – akár 300 mK-es hőmérsékletre hűtve, 14 T nagyságú mágneses térben és 20 000 atmoszféráig terjedő nyomásokon – vizsgáljuk. Jelenleg két területre összpontosulnak a kutatások: nanoméretű áramkörök tanulmányozására és kölcsönható elektronrendszerek optikai vizsgálatára [1 – 7, A, B, C].


A kutatás történetének, tágabb kontextusának bemutatása

Már a XIX. század kezdetén felismerték, hogy a kristályos anyagok mágneses tér hatására megváltoztatják a fény polarizációját. Ilyen cirkuláris kettőstörés mágneses tér nélkül is fellép, ha a kristály királis, azaz létezik jobb- és balkezes módosulata. Az előbbit Faraday-effektusnak, míg az utóbbit természetes optikai aktivitásnak nevezzük.


A Faraday-effektust és a vele rokon magneto-optikai Kerr-effektust (MOKE) a modern anyagtudományban  széles körben használják a mágnesezettség detektálására. A magneto-optikai effektusok segítségével kiterjedt mágneses struktúrákat térképezhetünk fel mikrométeres felbontással, figyelemmel kísérve például a mágneses domén falak mozgását, szupravezetőben létrejövő örvények tulajdonságát [8] vagy ultravékony filmek felületi mágnesezettségét. Az optikai méréstechnikának köszönhetően egyedülállóan rövid, pikoszekundumos időfelbontással követhetjük a mágnesezettség dinamikáját [9], optikailag detektált mágneses rezonanciát hozhatunk létre [10], illetve tanulmányozhatjuk a spinek mozgását félvezetőkben [11].

Cirkulárisan polarizált lézerfénnyel gerjesztett spin-polarizált töltéshordozók diffúziója nagy tisztaságú félvezetőben [11]

A mágneses térbe helyezett királis molekulák abszorpciója függ a fényterjedés irányától, míg a fény polarizációjától független [13].

A Faraday-effektus az időtükrözési szimmetria sérülésének következménye, a természetes optikai aktivitást pedig a térbeli tükrözési szimmetria hiánya okozza. Mindkét szimmetria egyidejű sérülése érdekes, új effektusokhoz vezet: az anyag fényáteresztő-képessége eltérő lesz az ellentétes irányban terjedő nyalábokra, és ez a tulajdonság mágneses térrel manipulálható [12,13,14]. Az optikai egyenirányítás ezen elve (mágneses irányfüggő kettőstörés és dikroizmus), a technológiailag már megvalósított esetekkel ellentétben, jól működik polarizálatlan fényre is.


A kutatás célja, a megválaszolandó kérdések

Nagy magneto-optikai effektusokat mutató anyagokat  jelenleg polarizált fény egyenirányítására használatos eszközökben (Faraday-rotátorban, optikai cirkulátorban), nagy móduskonverziójú hullámvezetőkben, valamint magneto-optikai adattárolásban használnak. A mágneses irányfüggő dikroizmus széles körű alkalmazásra számíthatna a mindennapi életben, az ablaküvegek bevonatától kezdve a telekommunikációig. A jelenleg ismert anyagokban az effektus azonban igen csekély mértékű. Ezek miatt technológiai szempontból időszerű a jelentős magneto-optikai effektusokat mutató új anyagok keresése, míg a jelenségkör részletes vizsgálata, mikroszkopikus magyarázata az alapkutatás szempontjából érdekes.

A magneto-optikai forgatás spektrumának mérése kiváló érintés- és roncsolásmentes anyagvizsgálati módszer. Általa összetett mágneses rendszerek alkotóiról, egzotikus mágneses rendet mutató kristályok spin struktúrájáról nyerhetünk információt, és általában olyan fundamentális paramétereket határozhatunk meg, mint a mágneses kicserélődési kölcsönhatás, a relativisztikus spin-pálya csatolás, kristálytér felhasadás vagy más sávszerkezeti paraméterek.

PhD munkám célja, hogy érdekes és technológiailag hasznos magneto-optikai effektusokat mutató új anyagokat keressek, majd a jelenségeket értelmezve stratégiát kínáljak az effektusok erősítésére az anyag összetevőinek módosításával. A vizsgálatokat az elektromágneses spektrum minél szélesebb tartományában igyekszem végezni, a távoli infravöröstől (E>1 meV) az ultraibolyáig (E<6 eV). A jelenségkör szisztematikájának feltárása gyakran megköveteli, hogy a hőmérséklet-mágneses tér fázisdiagram kiterjedt tartományában végezzük a méréseket, ugyanis az így megszerzett további információ az értelmezésben és az új rendszerek irányított szintézisében elengedhetetlen lehet.


Módszerek

Polarizációváltozás érzékeny detektálása

A fény polarizációs állapotának nagy érzékenységű, forgatásban 0.001° pontosságú mérése komoly méréstechnikai kihívás. Ehhez a mintára eső fény polarizációját nagy frekvenciával (f~50 kHz) moduláljuk egy fotoelasztikus modulátor (PEM) segítségével, amely oda-vissza kapcsolgat a fény két cirkulárisan polarizált állapota között. A cirkuláris kettőstörést és dikroizmust mint a mintáról a detektorba jutó fényintenzitás megfelelő frekvenciás komponenseit Lock-in erősítővel detektáljuk.



Nagy mágneses terű, alacsony hőmérsékletű magneto-optikai mérőrendszer, mellyel 14 Tesla terekig a magneto-optikai Kerr-effektus, illetve ezen keresztül a mágnesezettséget mérhető.



Széles sávú magneto-optikai spektrométer

Az optikai gerjesztések spektrumát minél szélesebb fotonenergia-tartományban tudjuk megmérni, annál tágabb jelenségkör vizsgálatára nyílik lehetőségünk. A minták optikai tulajdonságait – reflektivitás, abszorpciós és magneto-optikai spektrumát – egy közös fényútba kapcsolt holografikus rácsos (Oriel 74100) és Fourier-transzformációs infravörös spektrométerrel (Varian 670-IR) vizsgáljuk az elektromágneses spektrum 0,1 – 6 eV tartományában. A rácsos monokromátorokban egy diffrakciós rács prizmákhoz hasonlóan színeire bontja a fényt, míg a Fourier-transzformációs egységben egy interferométer segítségével a nyaláb időbeli autokorrelációs függvényét  mérjük, majd Fourier-transzformációval határozzuk meg a spektrumot. A fenti polarizációmodulációs technika adaptációja a rácsos monokromátor esetén egyszerűbb, míg a Fourier-transzformációs egységnél ez komoly technikai kihívást jelent. Az autókorrelációs függvényt valós időben mérjük, melynek mintavételezési idejét (ami  meghatározza a spektrum legnagyobb energiáját) és a Lock-in erősítők integrálási idejét a PEM alapfrekvenciájához kellett igazítani. Az első ilyen berendezés kifejlesztésében diploma- és PhD-munkám során részt vettem a Tokyo-i Egyetem Alkalmazott Fizika Tanszékén. A Fizika Tanszéken jelenleg végezzük egy továbbfejlesztett eszköz építését. Ezeknek a technikáknak köszönhetően laboratóriumunkban kristályok mágneses-optikai Kerr-spektrumainak mérése mellett lehetőség van fehérjék másodlagos, harmadlagos térszerkezetét jellemző optikai-aktivitás meghatározására is.


A BME Fizika Tanszékén található saját fejlesztésű magneto-optikai spektrométer közeli infravöröstől ultraibolya tartományig (E=0,8, illetve6eV) működő egysége.




Időfelbontásos terahertz spektroszkópia

Az infravörös sugárzásnál alacsonyabb, de a mikrohullámoknál nagyobb energiájú, ún. terahertz tartományban működő spektrométerek fejlesztése jelenleg is intenzíven kutatott terület, hiszen ezt a nemionizáló sugárzást az orvostudománytól kezdve az anyagvizsgálaton át a telekommunikációig számos területen lehet hasznosítani [15].

Kísérleteimben a Tokyo-i Egyetemen található, Ryo Shimano, illetve Noriaki Kida által épített időfelbontásos terahertz spektrométereket használtam. A nagy fényességű  terahertzes forrásként két különböző emittert használtam. Az egyik egy nagy tisztaságú GaAs hordozóra párologtatott mikro-antenna, melyben egy femtoszekundumos impulzusokat kibocsátó Ti:zafír lézer fénye töltéshordozókat  generál, melyek időben változó árama kelti a sugárzást. A másik esetben a lézerimpulzus egy ZnTe kristály nemlineáris optikai folyamatain keresztül hozza létre a terahertzes sugárzást. A mintán keresztül haladó fényt a detektor az emitternél megismert elven érzékeli. A nagy fényintenzitásokon túl a technika előnye, hogy a fáziskoherencia megőrzése lehetővé teszi az elektromágneses sugárzás amplitúdójának és fázisának egyidejű meghatározását, vagyis a minta optikai válaszáról teljes információt kapunk.


Időfelbontásos terahertz spektrométer felépítése

Eddigi eredmények 

Híg ferromágneses félvezetők

Napjainkban lehetségessé vált fázisszegregáció nélkül mágneses atomokkal adalékolni félvezetőket, felkínálva a lehetőséget, hogy a mágneses adattárolást és a félvezető-alapú információtechnológiát integráljuk.

Epitaxiálisan növesztett mágneses félvezetőkön – (In,Mn)Sb, (In,Mn)As, (Ga,Mn)As – végeztem magneto-optikai kísérleteket nagy mágneses terekben, melyből a Mn ionok közötti mágneses kölcsönhatásra és a mágneses ionok elhelyezkedésére tudtam következtetni [D]. 


In0.972Mn0.028Sb film magneto-optikai Kerr-forgatása  mágneses terekben [D].




Ferrimágneses spinellek

A spinell rácsban kristályosodó CoCr2O4 egy több alráccsal rendelkező szigetelő ferrimágnes, melyben a Co2+ ionok d pályái közötti optikai gerjesztés megengedetté válik (ui. az ionokra nézve nincs inverziós szimmetria a kristályban). Ezen optikai átmenetekre szigetelő mágneseknél mindezidáig példátlanul nagy, θ=12°-os magneto-optikai Kerr forgatást tapasztaltunk, továbbá a magneto-optikai spektrumból a mágnesezettséget ion-szelektív módon tudtuk meghatározni. Az anyagcsalád más tagjainál (Co atomok Cu vagy Fe atomokra való cseréjével) is szokatlanul erős magneto-optikai jelet figyeltünk meg az alacsony hőmérsékleti mágneses fázisban. Ezen anyagcsalád kalkogenid módosulatai szobahőmérsékleten vagy annak közelében már mágnesesek, így óriási magneto-optikai effektusuk miatt komoly esély mutatkozik technológiai alkalmazásukra [E].



CoCr2O4 ferrimágneses spinell rekord nagyságú magneto-optikai Kerr forgatása és ellipticitása.


Fémes mágnesekben a spin-polarizált elektronszerkezet meghatározása komoly kísérleti és elméleti feladat, amely elősegítheti tökéletesen spin-polarizált vezetők célzott kutatását és szintézisét. Számos fémes rendszer esetén megmutattuk, hogy az egyszerű abszorpciós és a vele komplementer információkat szolgáltató magneto-optikai spektroszkópia együttes alkalmazásával a spin-polarizált sávszerkezet nagy pontossággal meghatározható [E, F, G]. Jól példázzák ezt CuCr2Se4 kristályokon végzett méréseink. Ezen anyagban a mágnesség mikroszkopikus mechanizmusában a lokalizált Cr3+ spinek és a vezetési elektronok kölcsönhatása domináns szerepet játszik és majdnem tökéletes spin-polarizációt eredményez [E].



CuCr2Se4 spin-polarizált sávszerkezetének meghatározása abszorpciós és magneto-optikai spektrumokból[E].





Irányfüggő abszorpció multiferro Ba2CoGe2O7-ban

A Ba2CoGe2O7 érdekessége, hogy TN=6,7 K alatt mágnesesen rendezett, és egyidejűleg ferroelektromosságot is mutat. Az ilyen, ún. multiferro rendszerekben érdekes kereszteffektusokat figyelhetünk meg: mágneses térrel a ferroelektromos polarizáció, elektromos tér alkalmazásával pedig a mágnesezettség változtatható.



Ba2CoGe2O7 kristály rácsa a [001] irányból szemlélve

Ba2CoGe2O7 abszorpciós és természetes optikai aktivitás spektruma

A magneto-elektromos effektus optikai megfelelője a fény elektromos és mágneses komponensével egyaránt gerjeszthető spinhullám az ún. elektromagnon. Polarizációfüggő terahertz spektroszkópia segítségével kimutattuk, hogy a Ba2CoGe2O7-ban 1 THz-es fényfrekvenciánál tapasztalt éles abszorpciót elektromagnon gerjesztés okozza, amely óriási irányfüggő abszorpciót mutat. A 0,5 THz-es elnyelés a szokványos antiferromágneses rezonanciának felel meg.

A Ba2CoGe2O7 további érdekessége, hogy az [100] és a [010] kristálytani irányban alkalmazott mágneses tér hatására a kristály királissá válik, amit az említett rezonáns átmenetek tartományában megfigyelt természetes optikai aktivitással bizonyítottunk. Tudomásunk szerint ez az első alkalom, amikor magnonok esetén tapasztaltak természetes optikai aktivitást, mely korábban csak az elektronok töltés gerjesztéseiben és a kristályrács rezgéseiben volt ismert.  





A mágneses térrel indukált királis fázisban egyedülállóan erős irányfüggő abszopciót figyeltünk meg (bal panel). Az abszorpció az elektromagnon gerjesztés közelében 40%-kal különbözött a mágneses térrel egyező és ellentétesen terjedő fényre. Az inverzió és időtükrözés egyidejű sérülését támasztja alá az optikai aktivitás és a Faraday-effektus együttes megjelenése (jobb felső és alsó panel).

Várható impakt, további kutatás 

A fénypolarizáció változásának detektálására kifejlesztett széles sávú mágneses-optikai spektrométer hatékony eszköznek bizonyult PhD munkám során új mágneses anyagok vizsgálatához. A természetes optikai aktivitás mérésén keresztül alkalmazható ezen kívül a biopolimerek, fehérjék, aminosavak szerkezetének jellemzésére.

A magneto-optikai spektrum alapvető információt szolgáltat összetett mágneses rendeződési formák és az őket kialakító kölcsönhatások megértésében, amit eredményeim is példáznak. A közeljövőben további multiferro anyagok elektromagnon gerjesztéseit szeretném vizsgálni, mivel szokatlanul erős egzotikus optikai jelenségeket mutathatnak a mikrohullámú és terahertz tartományban.

Összesen 9 cikk társszerzője vagyok, melyekre 21 hivatkozás érkezett. A fenti témához kapcsolódóan 7 publikációm született, melyek, többek között, a Physical Review Letters és az Applied Physics Letters folyóiratokban jelentek meg.


Saját publikációk, hivatkozások, linkgyűjtemény

Kapcsolódó saját publikációk listája


[A]    I. Kézsmárki I, S. Bordacs: An alternative of spectroscopic ellipsometry: The double-reference method
Applied Physics Letters 92, 131104 (2008)

[B]    I. Kézsmárki, R. Gaál, C. C. Homes, B. Sipos, H. Berger, S. Bordács, G. Mihály, L. Forró: High-pressure infrared spectroscopy: Tuning of the low-energy excitations in correlated electron systems

Physical Review B 76, 205114 (2007)

[C]    S. Bordacs, D. Varjas, I. Kézsmárki, G. Mihaly, L. Baldassarre, A. Abouelsayed, C. A. Kuntscher, K. Ohgushi, Y. Tokura: Magnetic-Order-Induced Crystal Symmetry Lowering in ACr2O4 Ferrimagnetic Spinels

Physical Review Letters 103, 077205 (2009)

[D]    G. Mihály, M. Csontos, S. Bordács, I. Kézsmárki, T. Wojtowicz, X. Liu, B. Jankó, and J. K. Furdyna: Anomalous Hall Effect in the (In,Mn)Sb Dilute Magnetic Semiconductor Physical Review Letters 100, 107201 (2008)


[E]    S. Bordács, I. Kézsmárki, K. Ohgushi, Y. Tokura: Experimental band structure of the nearly half-metallic CuCr2Se4: An optical and magneto-optical study New Journal of Physics 12, 053039 (2010)


[F]    N. Hosaka, H. Yamada, Y. Shimada, J. Fujioka, S. Bordács, I. Kézsmárki, M. Kawasaki, and Y. Tokura: Magneto-optical characterization of the ferromagnetic-paramagnetic phaseboundary in the composition-spread epitaxial film of Sr1-xCaxRuO3Applied Physical Express 1, 113001 (2008)


[G]    S. Iguchi, S. Kumakura, Y. Onose, S. Bordács, I. Kézsmárki, N. Nagaosa, and Y. Tokura: Optical probe for anomalous Hall resonance in ferromagnets with spin chirality Physical Review Letters 103, 267206 (2009)


Linkgyűjtemény


Szilárdtestfizika Laboratórium, Fizika Tanszék, BME

Tokura & Onose Laboratory, Department of Applied Physics, University of Tokyo


Hivatkozások listája


[1]    Kézsmárki István: Magneto-optikai spektroszkópia a modern szilárdtestkutatásban.: – avagy a látható mágnesség, Magyar Tudomány 2009/7 (2009)

[2]    I. Kezsmarki, Y. Tomioka, S. Miyasaka, L. Demko, Y. Okimoto, Y. Tokura: Optical phase diagram of perovskite colossal magnetoresistance manganites near half doping Physical Review B 77, 075117 (2008)


[3]    I. Kezsmarki, G. Mihaly, R. Gaal, N. Barisic, A. Akrap, H. Berger, L. Forro, C. C. Homes, L. Mihaly: Separation of orbital contributions to the optical conductivity of BaVS3 Physical Review Letters 96, 186402 (2006)

[4]    I. Kezsmarki, Y. Shimizu, G. Mihaly, Y. Tokura, K. Kanoda, G. Saito: Depressed charge gap in the triangular-lattice Mott insulator kappa-(ET)2Cu2(CN)3Physical Review B 74, 201101 (2006)

[5]    I. Kezsmarki, G. Mihaly, R. Gaal, N. Barisic, H. Berger, L. Forro, C. C. Homes, L. Mihaly: Pressure-induced suppression of the spin-gapped insulator phase in BaVS3: An infrared optical study

Physical Review B 71, 193103 (2005)

[6]    I. Kezsmarki, S. Onoda, Y. Taguchi, T. Ogasawara, M. Matsubara, S. Iguchi, N. Hanasaki, N. Nagaosa, Y. Tokura: Magneto-optical effect induced by spin chirality of the itinerant ferromagnet Nd2Mo2O7.
Physical Review B 72, 094427 (2005)

[7]    I. Kezsmarki, N. Hanasaki, D. Hashimoto, S. Iguchi, Y. Taguchi, S. Miyasaka, Y. Tokura: Charge dynamics near the electron-correlation induced metal-insulator transition in pyrochlore-type molybdates
Physical Review Letters 93, 266401 (2004)


[8]    M. Terao, Y. Tokunaga, M. Tokunaga, T. Tamegai: Observation of single vortices by magneto-optical imaging: Physica C 421-431 94 (2005)


[9]    http://awsch-web.physics.ucsb.edu/


[10]    S.A. Crooker, G. D. Rickel, A. V. Balatsky, D. L. Smith: Spectroscopy of spontaneous spin noise as a probe of spin dynamics and magnetic resonanace Nature 431 49 (2004)


[11]    S. A. Crooker, M. Furis, X. Lou, C. Adelmann, D. L. Smith, C. J. Palstrom, P. A. Crowell: Imaging spin transport in lateral ferromagnet/semiconductor structures Science 309 2191 (2005)


[12]    G. L. J. A. Rikken, E. Raupach: Observation of magneto-chiral dichroism Nature 390 493 (1997)


[13]    L. D. Barron: Magnetic molecules: chirality and magnetism shake hands: Nature Matrials 7 691 (2008)


[14]    B. B. Krichevtsov, V. V: Pavlov, R. V. Pisarev, V. N. Gridnev: Spontaneous non-reciprocal reflection of light from antiferromagnetic Cr2O3J. Phys. Condens. Matter 5 8233 (1993)


[15]    M. Tonouchi: Cutting-edge terahertz technology Nature Photonics 1 97 (2007)